晶相调控MnOx协同低温等离子体降解甲苯的反应路径与活性氧物种演化机制

　　

以介质阻挡放电（DBD）为激励源，将不同晶型MnOₓ催化剂引入放电区间，搭建等离子体—催化耦合降解体系对气相甲苯进行处理，系统考察两者协同作用对污染物转化行为及活性氧物种演化规律的内在影响。采用水热合成路线制备α-、β-、δ-、ε-四种晶型MnOₓ，结合气相色谱、电子顺磁共振及原位红外光谱等多手段联用，追踪反应中间体与活性氧物种的动态生成历程。结果表明，ε-MnOₓ凭借高密度氧空位展现出最优协同性能，在比能量密度252 J·L⁻¹条件下甲苯转化率达98%，CO₂选择性为82.1%。降解过程同时遵循Langmuir-Hinshelwood与Mars-van Krevelen双重路径，·OH、O₂⁻、O₃及单线态氧依次参与甲苯逐级氧化，历经苯甲醛、苯甲酸等关键中间体，最终彻底矿化为CO₂与H₂O。晶格氧的迁移流动与表面氧空位的持续再生共同维系催化剂氧化还原循环；以晶相工程手段调控MnOₓ氧空位浓度，是提升等离子体—催化协同效能的核心途径。

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